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康毅进教授、张妍宁教授团队JACS:以钴掺杂促进二维氧化铈中氧缺陷形成,实现高效电催化制氢


近日,电子科技大学澳门贵宾会康毅进教授、张妍宁教授团队在国际期刊《Journal of the American Chemical Society》发表了题为“Promoting Formation of Oxygen Vacancies in Two-Dimensional Cobalt-Doped Ceria Nanosheets for Efficient Hydrogen Evolution”的研究论文,报道了一种类似剥离MXene的方法,通过热分解剥离的制备氧化铈二维材料。康毅进教授团队硕士研究生蒋帅虎为论文第一作者,康毅进教授、张妍宁教授为该论文通讯作者,电子科技大学澳门贵宾会为论文第一单位。

研究背景:

低成本、高效率的电解水生成H2是实现绿色氢经济、替代化石能源的技术关键。为了探索价格低廉、储量丰富、高效、耐久的催化剂用于电催化制氢反应,各种非贵金属催化剂材料得到了广泛关注,然而其催化性能仍难以满足实际应用。

二维材料,例如石墨烯、MXene,由于许多特殊的性质例如得益于二维纳米结构带来的超高比表面积以及独特的电子性质等受到广泛关注,成为近期的材料研究热点之一。

氧化铈,一种储量丰富、价格适中的催化剂,已被广泛应用于工业催化中。以往研究证明将氧化铈制备成二维的纳米结构能够显著提高催化性能。但是由于氧化铈其典型的萤石结构,由Ce-O沿三维方向键合形成,导致二维氧化铈的合成仍旧存在巨大挑战。另,氧化铈在析氢反应中的活性低下。

成果简介:

该方法将具有层状堆迭结构的CeCO3OH作为前驱体,通过高温煅烧的方式去除层间的CO32-和OH-,从而得到二维纳米片。研究结果表明合成过程中Co盐的加入有利于二维纳米片形貌的形成,并且能在CeO2晶格中引入杂原子Co,而参杂的Co原子促进了氧化铈上更多氧空位缺陷的形成。

图1 Co掺杂CeO2纳米片合成示意图

理论计算结果表明,CeO2中氧缺陷的存在优化了氢吸附和水解离。而杂原子Co的引入,一方面有效促进了氧缺陷的形成,增加了氧缺陷浓度,增加了活性位点。另一方面,与氧缺陷协同作用进一步优化了氢吸附,从而促进了催化性能的提升。

图2 Co掺杂CeO2纳米片及其前驱体形貌结构表征

Co掺杂CeO2纳米片在碱性电解质中仅需132 mV和215 mV的过电位就能驱动100 mA/cm2和500 mA/cm2的电流密度,达到了贵金属催化剂的水平。此外,该催化剂也表现出了优异的稳定性,14 h的恒电位稳定性测试中电流仅损失5%(-0.15 V)和7%(-0.20 V)。

图3 Co掺杂CeO2纳米片催化剂电化学测试及其理论计算

文章链接

Shuaihu Jiang, et al. Promoting Formation of Oxygen Vacancies in Two-Dimensional Cobalt-Doped Ceria Nanosheets for Efficient Hydrogen Evolution. J. Am. Chem. Soc. 2020,

DOI: 10.1021/jacs.9b13915

http://doi.org/10.1021/jacs.9b13915

作者简介

蒋帅虎,电子科技大学澳门贵宾会硕士生,硕士研究课题为“非贵金属析氢电催化剂”。

导师简介:

康毅进,电子科技大学教授、博导。研究工作主要着重于化学、纳米科学、材料科学在生物医药以及催化和能源领域的应用。康毅进在Science, Nature Catalysis, PNAS, Angewandte Chemie, Nano Letters 和Journal of the American Chemical Society等顶尖学术期刊上发表论文近40余篇, 论文总引用次数超过6400次,h-index27。

课题组招收(材料科学与工程、化工、化学)硕士生、博士生(含直博生)、博士后,联系方式:kangyijin@uestc.edu.cn 或kangyijin@gmail.com请直接投递简历或CV(只接收PDF或word文件)。

张妍宁,电子科技大学澳门贵宾会教授、博导。主要从事功能材料及其表界面的结构、电子性质、磁性、电化学行为等的理论研究和设计。在Science、PRL、JACS、Nano Letter等国际期刊上发表学术论文80余篇,担任《半导体学报》第12届编辑委员会编委及多个国际学术期刊审稿人。
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